Infatti nel 1629 erano subentrate a occupare chiesa e convento le Carmelitane di San Frediano a Cestello, a sua volta ceduto ai Cistercensi. Le suore portarono con sé anche le spoglie della consorella Maria Maddalena de' Pazzi, morta nel 1607 e beatificata da papa Urbano VIII nel 1626. Ma soltanto dopo la sua canonizzazione nel 1669, la chiesa venne dedicata alla novella Santa Maria Maddalena, omonima dell'antica peccatrice e penitente. Questo importante evento fu la spinta per un rinnovato fervore decorativo nel tempio carmelitano. Proprio dal 1669 Jacopo Chiavistelli con la collaborazione di Angiolo Gori affrescò sulla volta la Gloria di Santa Maria Maddalena de' Pazzi, mentre Cosimo Ulivelli dipinse alle pareti le Storie della Santa. Inoltre, dal 1677 al 1685 fu costruita l'attuale cappella maggiore, concepita come una sorta di mausoleo, dove venne deposto il corpo della santa. Su progetto del romano Ciro Ferri, allievo di Pietro da Cortona, l'ambiente fu portato a compimento da Pier Francesco Silvani e decorato dallo stesso Ciro Ferri, Pier Dandini e Luca Giordano, con statue allegoriche di Antonio Montauti e Innocenzo Spinazzi. Questa sorta di "cappella spettacolo" - nella quale, come in una messa in scena, si combinano marmi policromi, bronzi, dorature, statue, affreschi e tele dipinte - è emblematica della sensibilità religiosa al tempo del granducato di Cosimo III, non a caso promotore dell'impresa. Nella seconda metà dell'Ottocento, il convento venne tagliato in due dall'apertura di via della Colonna nel tratto da borgo Pinti a piazza d'Azeglio. Nel 1888, trasferite le carmelitane in via dei Massoni a Careggi (dove le suore portarono anche le spoglie della santa titolare), gli immobili del convento soppresso e smembrato, assegnati al Comune, furono destinati a scuola. La chiesa e gli ambienti conventuali ad essa annessi sono passati agli Agostiniani francesi nel 1928.

Il complesso conventuale, dedicato alla santa carmelitana fiorentina che tanto influenzò la spiritualità seicentesca, venne fondato nel 1257, intitolato a Santa Maria Maddalena delle Convertite, nel luogo dove già esisteva una casa di accoglienza per donne "repentite" (o "convertite"), che seguivano la regola di San Benedetto. I Cistercensi di Badia a Settimo, alle cui dipendenze era passato il monastero nel 1322, vi si insediarono nel 1442, sollecitati da papa Eugenio IV, che trasferì le Convertite a San Donato in Polverosa. Il convento di Borgo Pinti fu quindi ricostruito fra il 1481 ed il 1500 col finanziamento di Bartolomeo Scala su progetto di Giuliano da Sangallo, che ideò l'innovativo quadriportico in stile ionico, antistante alla chiesa. L'interno ad aula con sei profonde cappelle per ciascun lato, intonacato di bianco con eleganti fregi architettonici in pietra serena, venne armoniosamente arredato fra il 1480 e il 1530 da pale d'altare di artisti quali Botticelli, Perugino, Lorenzo di Credi, Domenico e Ridolfo del Ghirlandaio, Raffaellino del Garbo, trasferite altrove a seguito degli aggiornamenti sei-settecenteschi. Esse furono sostituite da altre di Carlo Portelli, Alfonso Boschi, Domenico Puligo, Giovanni Bizzelli, Santi di Tito, Francesco Curradi. La splendida Crocifissione ad affresco del Perugino nella sala capitolare del convento, compiuta nel 1493-1496 per volere della famiglia Pucci, costituisce la più importante testimonianza artistica risalente a tale fase storica: nella parete tripartita da arcate, ma ambientati in un paesaggio unificato, sono raffigurati con sobrietà e misticismo Cristo in croce adorato dalla Maddalena, affiancato a sinistra dalla Madonna e San Bernardo e a destra dai Santi Giovanni Evangelista e Benedetto. Un secolo dopo, Bernardino Poccetti affrescò, sulla destra dell'atrio di accesso al portico, la cappella di Santa Maria del Giglio, di patronato della famiglia Del Giglio, passata poi a Nereo Neri che volle ridecorare l'ambiente (1598): in tale occasione, il dipinto con il Martirio dei Santi Nereo e Achilleo di Domenico Passignano andò a sostituire la pala d'altare di Cosimo Rosselli con l'Incoronazione della Vergine (1505), collocata all'interno della chiesa nella seconda cappella di sinistra.Di lì a poco si verificò una fondamentale svolta nella storia del complesso.